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近日，山西大学化学化工学院杨恒权教授领衔的绿色与仿生催化团队，在乳液界面调控催化反应选择性方面取得新进展，研究以“Boosting Catalytic Selectivity through a Precise Spatial Control ofCatalysts at Pickering Droplet Interfaces”为题，发表在国际重要学术期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 2511-2522.）。
调控反应选择性是实现目标产物定向合成的有效途径，发展新的方法有效调控催化反应选择性，不仅对于化学品的高效合成至关重要，而且是催化学术界长期所追求的目标。杨恒权教授团队长期致力于乳液催化相关研究，本工作提出Pickering乳滴液-液界面调控催化剂表面分子吸附新策略，实现卤代硝基苯加氢反应选择性的有效调控。
在该项研究中，研究团队利用多孔氧化硅纳米片在液-液界面独特的组装行为，实现了金属纳米颗粒在乳液界面空间分布的精准控制。研究发现，位于乳液界面内层的金属纳米颗粒在氯代硝基苯加氢反应中表现出良好的催化活性和选择性，在不影响催化活性的同时，氯代苯胺选择性得到大幅改善（99.6%），高于乳液界面外层的金属纳米颗粒（63.6%）以及传统的水相和有机相（46.8%-68.5%）。进一步研究表明，乳液界面有机溶剂和水分子共存的界面微环境，通过溶剂化效应和界面氢键相互作用，改变了反应物和产物分子在催化剂表面的吸附行为，避免了C-Cl键与催化剂表面接触，从而阻止了反应物和产物分子的加氢脱氯行为，这一液-液界面催化效应使得乳液界面内层金属纳米颗粒表现出较高的氯代苯胺选择性。该研究工作不仅对液-液界面反应提出了新的认识，而且为调控多相催化反应提供了一种全新的策略，这为发展高效的催化过程提供了新的视野。
该论文第一作者是学校化学化工学院邹后兵副教授，通讯作者是田欣欣副教授和杨恒权教授。该工作得到了国家自然科学基金杰青、重点、面上及青年等项目资助。（通讯员：山西大学 张颖）